近日，中国科学技能大学李微雪西席长入物理启发的可证实机器学习算法与第一性旨趣筹办，治理了一个多相催化野心中永恒存在的对于催化结构明锐性艰巨。野心效果于近日以“Structure Sensitivity of Metal Catalysts Revealed by Interpretable Machine Learning and First-principles Calculations”为题发表于《好意思国化学会》期刊(J. Am. Chem. Soc.)。
催化反应活性位过甚结构明锐性是多相催化野心中最为紧迫的基本倡导之一。尽管连年来野心赢得了很猛进展，但由于影响要素繁密并横跨多个空间和时候步伐，如安在原子步伐上笃定催化反应的活性位过甚结构明锐性，照旧是催化材管制性遐想中所濒临的一大挑战。例如来说，活化能与反应热之间的Brønsted–Evans–Polanyi（BEP）商酌以及不同分子吸附能之间的线性标度律，永恒以来被视为催化反应机理和催化优化遐想的最紧迫的基本野心框架。然则，由于BEP商酌和标度律中短缺催化剂几何结构和化学组分的明投降息，这使它们原则上无法描摹催化结构明锐性，从而极大松手了催化剂的优化遐想野心。
机器学习设施在多相催化野心中证实着日益紧迫的作用，并被应用到催化剂的结构明锐性野心中。但迄今为止大多量野心齐属于端到端的“黑盒子”野心，野心末端短缺很好的物理可证实性。物理上具有了了的可证实性、明确包含催化剂的几何结构和化学组分、并能准确掂量催化反应能垒的贯通商酌，现在仍然亟待开导。另外，由于催化反应能垒的筹办主要通过高精度、高资本的密度泛函表面来完成，系统的表面数据也较为匮乏。因此，不时需要参考不同的数据源，数据源的各种性所带来的挑战也需要遴荐合适的机器学习算法。
面对这一问题，在本野心责任中，作家基于物理启发的可证实多任务学习艳丽转头和包含各种性的第一性旨趣筹办数据集，在领域学问和化学直观的基础上，开导了一个松弛、物理图像了了的描摹符。该描摹符由催化剂的结构项和催化反应的能量项两部分构成，可用于准确掂量各式分子在不同组分和结构金属催化剂上的活化能垒。其中，新开导的结构项由催化剂的拓扑配位
足够度、价电子和晶格常数三个变量构成，借此见效破解了金属催化剂的结构明锐性问题，并凸显了数据开动表面模子的透明度(“白盒子”野心)在构建催化物理模子方面的紧迫性。
图1 涵盖了多种金属、晶面、晶相和反应的第一性旨趣筹办数据集在线av 乱伦
在具体机器学习建模经由中，该责任提议了几点要津政策和念念路。最初，为保险数据集的各种性，构建了一套涵盖了21种不同化学键断键能垒、10种过渡金属催化剂、2种不同晶相和17种不同晶面的较大多源数据集(图1)。其次，左证领域学问和化学直观，计算名义能与活化能应该存在很强关联，而名义能又与名义吊挂键或配位足够度存在关联。在概括推敲名义浮现各式不同配位原子孝敬的情况下，作家界说了一个新的、存一火之交响应催化剂结构特征的物理量：拓扑配位足够度ΔCN
图2a自满，催化反应的活化能与拓扑配位不足够度的商酌性赫然优于名义能和传统BEP中的反应热。将这一拓扑配位足够度，与反应热以及催化剂的其它基本原子参数当作物理特征沿途放到相应的机器学习野心中。第三，为保险数据开动模子的可证实性、准确性和通用性等，推敲到多源数据可能含有的非自洽性，以及不同分子之间的相反难以显式描摹等景色，该责任遴荐了多任务学习艳丽转头政策进行机器学习建模。
机器学习末端最终给出的分子活化能最好模子如下：
其中Ne为金属催化剂的价电子数，a为相应的晶格常数，ΔE为反应热，c1，c2和c0是对应的统共。在该二维模子中，第一项为结构项，正比于价电子数和晶格常数平素大小，反比于拓扑配位不足够度，第二项为经典BEP商酌中的反应能项。该模子大略准确掂量分子断键能垒，并在具有不同对称性、键级和空间位阻等化学键的数据集上推崇出致密的普适性(图2b和2c)。
图2 (a)CO活化能垒与不同物理参数（反应热、名义能、拓扑配位不足够度）之间的统计商酌性；(b)机器学习模子的考试和测试准确度；(c)模子在新体系上的迁徙性掂量本事
上述方程由于明确包含了催化剂的组分、结构和反应热信息，因此活化能对组分调制的结构项(图3a)和能量项(图3b)的依赖商酌可用来拆分催化剂的几何效应和电子效应。同期活化能对这两项投影的大小可用来对催化结构明锐性进行分类。如图3c所示，活化能在前者较大的投影和统共意味着该分子(比如CO， NO， N2)的活化经由是一种结构明锐的反应，而如果在后者上(比如OH，NH)则意味着该反应为结构不解锐，这一论断主如果得当于小分子。较大的分子因其空间位阻效应显赫，相应的投影不可用来判断反应的结构明锐性，但相应公式的掂量本事照旧推崇出色。
图3 活化能垒的几何效应与电子效应、结构效应与能量效应的去纠缠统计分析
中国科大博士生舒武为第一作家，中国科大的李微雪西席为通信作家，上海大学的欧阳润海博士为共同通信作家。该项责任得到了国度当然科学基金翻新野心群体、面上姿首、中国科学院先导姿首、科技部姿首资助，以及中国科学技能大学超算中心为该姿首野心提供的机时。
著作陆续：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01524
(化学与材料科学学院，精确智能化学重心实践室、合肥微步伐物资科学国度野心中心，科研部)